【阿里巴巴化工】摘要:采用沉積一沉淀法制備了Au/Tiq光催化劑,并用紫外一可見漫反射光譜和X射線光電子能譜對其進(jìn)行了表征,詳細(xì)考察了室溫水汽的引人對Au/Tiq光催化分解臭氧活性的影響.結(jié)果表明,同干燥狀態(tài)時(shí)相比,室溫引人水汽后催化劑活性較低,并且較快地達(dá)到了穩(wěn)定值.催化劑的01:和Au4f的XPS分析結(jié)果表明,水汽的存在導(dǎo)致TiO2的表面結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,進(jìn)而使金一載體之間的相互作用力減弱.這是導(dǎo)致催化劑活性下降的主要原因.
關(guān)鍵詞:室溫水汽;金;二氧化欽;光催化分解;臭氧
高層大氣中的臭氧由于吸收紫外線而成為地球生物天然的保護(hù)傘,但在近地面,尤其是室內(nèi),環(huán)境中臭氧含量過高會(huì)直接損害人類的身體健康,并且
它通過揮發(fā)性有機(jī)物和含氮氧化物之間的非線性反應(yīng)加速光化學(xué)煙霧的形成〔‘」.日常生活中臭氧的來源有很多:辦公室用的打印機(jī)、復(fù)印機(jī)和吸塵器都
會(huì)通過電暈放電產(chǎn)生臭氧;醫(yī)院病房用的殺菌燈、消毒柜也會(huì)產(chǎn)生臭氧.根據(jù)《室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T18883-2002)的規(guī)定,室內(nèi)臭氧的濃度不應(yīng)該超過0.16mg/m3,因此消除環(huán)境中過量的臭氧就成為迫切需要解決的問題.消除臭氧的方法有很多,最常用的是活性炭吸附法和催化分解法,但活性炭容易失活,需要經(jīng)常更換或再生[“].催化法分解臭氧不僅效果好,成本較低,而且沒有其它方法的缺點(diǎn),是較理想的方法.近年來,以TiO:為基礎(chǔ)的多相光催化徹底降解受污染的空氣和廢水中的有機(jī)化合物日益受到人們的關(guān)注[3,4j,用光催化法消除臭氧的研究也越來越多[5一71.金通常被認(rèn)為是催化惰性的物質(zhì),自從20世紀(jì)
80年代Haruta小組〔“〕發(fā)現(xiàn)高度分散在載體上的納米金對于低溫CO氧化反應(yīng)具有很高的催化活性以來,金催化劑逐漸成為人們研究的熱點(diǎn).近年來有關(guān)金催化劑應(yīng)用的報(bào)道很多!”,’。〕,Ha。等[’“]發(fā)現(xiàn)Au/FezO:催化劑可以用于室溫條件下同時(shí)消除03和CO,負(fù)載型金催化劑的應(yīng)用范圍得到進(jìn)一步拓展.但是目前用負(fù)載型金催化劑進(jìn)行光催化消除臭氧的文獻(xiàn)報(bào)道很少水汽是影響金催化劑活性及其應(yīng)用的主要因素之一大量的研究表明負(fù)載型金催化劑對水汽非常
敏感,然而不同研究小組的結(jié)果存在明顯的差異.Park等[”丁報(bào)道對于CO氧化反應(yīng),經(jīng)不同氣氛處理的Au/T10:在濕態(tài)時(shí)的活性均優(yōu)于于態(tài)時(shí)的活性.Cunningham等[12〕發(fā)現(xiàn)當(dāng)反應(yīng)溫度接近于170℃時(shí),水汽對CO氧化反應(yīng)具有促進(jìn)作用;反應(yīng)溫度降低時(shí)這種促進(jìn)作用減弱;當(dāng)反應(yīng)溫度接近50℃時(shí),水汽則抑制該反應(yīng)的進(jìn)行.Date等[13,14]提出在水汽含量為1X10-7一2X10-4時(shí),Au/T10:上273K時(shí)CO氧化反應(yīng)速率增加超過10倍;繼續(xù)增加水汽含量則對該反應(yīng)有抑制作用.而Bollinger等[”]的研究表明,原料氣中引人0.6%的水汽使Au/TiO:催化劑嚴(yán)重失活,而且除去水汽并不能使其活性恢復(fù).Grunwaldt等〔’“丁的報(bào)道恰恰相反,他們發(fā)現(xiàn)室溫條件下向干燥的原料氣中引人少量水汽,Au/T10:上的CO氧化程度大大降低;如果恢復(fù)為干燥原料氣,則催化劑活性顯著提高,CO的轉(zhuǎn)化率逐漸達(dá)到初始值;因此他們認(rèn)為水汽引起的催化劑失活過程是可逆的.Liu等[17〕認(rèn)為大量水汽的引人對Au/Fe(OH)3上的CO氧化反應(yīng)活性并沒有太大影響.目前,有關(guān)原料氣中水汽的引人對負(fù)載型金催化劑上臭氧光催化分解體系的影響尚未見報(bào)道.本文采用沉積沉淀法制備了理論擔(dān)載量(質(zhì)量百分?jǐn)?shù))分別為0.1%和1%的Au/T10:催化劑,借助于漫反射光譜(DRS)和X射線光電子能譜(XPS)等表征手段,著重考察了室溫下水汽的引人對Au/TiO:上光催化分解臭氧活性的影響,并對所取得的
結(jié)果進(jìn)行了初步分析.
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關(guān)鍵詞:室溫水汽;金;二氧化欽;光催化分解;臭氧
高層大氣中的臭氧由于吸收紫外線而成為地球生物天然的保護(hù)傘,但在近地面,尤其是室內(nèi),環(huán)境中臭氧含量過高會(huì)直接損害人類的身體健康,并且
它通過揮發(fā)性有機(jī)物和含氮氧化物之間的非線性反應(yīng)加速光化學(xué)煙霧的形成〔‘」.日常生活中臭氧的來源有很多:辦公室用的打印機(jī)、復(fù)印機(jī)和吸塵器都
會(huì)通過電暈放電產(chǎn)生臭氧;醫(yī)院病房用的殺菌燈、消毒柜也會(huì)產(chǎn)生臭氧.根據(jù)《室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T18883-2002)的規(guī)定,室內(nèi)臭氧的濃度不應(yīng)該超過0.16mg/m3,因此消除環(huán)境中過量的臭氧就成為迫切需要解決的問題.消除臭氧的方法有很多,最常用的是活性炭吸附法和催化分解法,但活性炭容易失活,需要經(jīng)常更換或再生[“].催化法分解臭氧不僅效果好,成本較低,而且沒有其它方法的缺點(diǎn),是較理想的方法.近年來,以TiO:為基礎(chǔ)的多相光催化徹底降解受污染的空氣和廢水中的有機(jī)化合物日益受到人們的關(guān)注[3,4j,用光催化法消除臭氧的研究也越來越多[5一71.金通常被認(rèn)為是催化惰性的物質(zhì),自從20世紀(jì)
80年代Haruta小組〔“〕發(fā)現(xiàn)高度分散在載體上的納米金對于低溫CO氧化反應(yīng)具有很高的催化活性以來,金催化劑逐漸成為人們研究的熱點(diǎn).近年來有關(guān)金催化劑應(yīng)用的報(bào)道很多!”,’。〕,Ha。等[’“]發(fā)現(xiàn)Au/FezO:催化劑可以用于室溫條件下同時(shí)消除03和CO,負(fù)載型金催化劑的應(yīng)用范圍得到進(jìn)一步拓展.但是目前用負(fù)載型金催化劑進(jìn)行光催化消除臭氧的文獻(xiàn)報(bào)道很少水汽是影響金催化劑活性及其應(yīng)用的主要因素之一大量的研究表明負(fù)載型金催化劑對水汽非常
敏感,然而不同研究小組的結(jié)果存在明顯的差異.Park等[”丁報(bào)道對于CO氧化反應(yīng),經(jīng)不同氣氛處理的Au/T10:在濕態(tài)時(shí)的活性均優(yōu)于于態(tài)時(shí)的活性.Cunningham等[12〕發(fā)現(xiàn)當(dāng)反應(yīng)溫度接近于170℃時(shí),水汽對CO氧化反應(yīng)具有促進(jìn)作用;反應(yīng)溫度降低時(shí)這種促進(jìn)作用減弱;當(dāng)反應(yīng)溫度接近50℃時(shí),水汽則抑制該反應(yīng)的進(jìn)行.Date等[13,14]提出在水汽含量為1X10-7一2X10-4時(shí),Au/T10:上273K時(shí)CO氧化反應(yīng)速率增加超過10倍;繼續(xù)增加水汽含量則對該反應(yīng)有抑制作用.而Bollinger等[”]的研究表明,原料氣中引人0.6%的水汽使Au/TiO:催化劑嚴(yán)重失活,而且除去水汽并不能使其活性恢復(fù).Grunwaldt等〔’“丁的報(bào)道恰恰相反,他們發(fā)現(xiàn)室溫條件下向干燥的原料氣中引人少量水汽,Au/T10:上的CO氧化程度大大降低;如果恢復(fù)為干燥原料氣,則催化劑活性顯著提高,CO的轉(zhuǎn)化率逐漸達(dá)到初始值;因此他們認(rèn)為水汽引起的催化劑失活過程是可逆的.Liu等[17〕認(rèn)為大量水汽的引人對Au/Fe(OH)3上的CO氧化反應(yīng)活性并沒有太大影響.目前,有關(guān)原料氣中水汽的引人對負(fù)載型金催化劑上臭氧光催化分解體系的影響尚未見報(bào)道.本文采用沉積沉淀法制備了理論擔(dān)載量(質(zhì)量百分?jǐn)?shù))分別為0.1%和1%的Au/T10:催化劑,借助于漫反射光譜(DRS)和X射線光電子能譜(XPS)等表征手段,著重考察了室溫下水汽的引人對Au/TiO:上光催化分解臭氧活性的影響,并對所取得的
結(jié)果進(jìn)行了初步分析.